Vâng em cảm ơn em mọi người ạ.

Ý bạn là như này à?

            string result = "result: "; //Cái để in ra màn hình console
            Console.WriteLine("Type in an interger!"); 
            string input = Console.ReadLine();

            char[] splitedString = input.ToArray(); //Tách string thành mảng
            

            for (int i = 0; i < splitedString.Length - 1; i++)
            {
                result += $"{splitedString[i]} {splitedString[i+1]}"; //Tìm 2 số liên tiếp
                if (i != splitedString.Length - 2) //Nếu 2 số đó ko phải cặp cuối thì thêm ,
                    result += ",";
            }

            Console.WriteLine(result);

Ý bạn là như này phải ko??

Console.OutputEncoding = UnicodeEncoding.UTF8;

 //Tạo mảng 1 phần tử
            string[] So = new string[1]
            Console.Write("Nhập số có 4 chữ số: ");
            So[0] = Console.ReadLine();

            Console.WriteLine("Kết quả là: " + So[0].Substring(0,2) + "," + So[0].Substring(1,2) + "," + So[0].Substring(2));
            Console.ReadKey();

Kiểm tra kĩ lại code với cái logic đi bạn, lúc nãy làm 1 lần rồi

tập bật debug lên xem giá trị nó thử đi bạn