Random rand = new Random();

void Rand(int max, int min = 0)
{
   array = new int[100];
   for (int i = 0; i <= 100; i++)
   {
      while(true)
      {
         array[i] = rand.Next(min , max);
         if(!array.Containts(array[i]) break;
      }
   }
}

Thêm câu lệnh kiểm tra xem Array đã có phần tử đang random không? nếu chưa có thì thêm có rồi thì random tiếp bạn.